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二次有機氣溶膠(SOA)對氣候變化和區(qū)域空氣污染有重要影響。(顯微鏡蒲柘)異戊二烯是排放量的SOA前體物,其主要來自植物排放,生成SOA過程受氮氧化物(NOx)控制。在偏遠地區(qū)的低NOx環(huán)境下(Low-NOx conditions),異戊二烯主要通過HO2-channel生成IEPOX環(huán)氧中間體,再經(jīng)過顆粒相酸催化開環(huán)反應(yīng)生成SOA;在污染地區(qū)的高NOx環(huán)境下(High-NOx conditions),其主要通過NO/NO2-channel生成HMML環(huán)氧中間體,再形成SOA(圖1)。
圖1 異戊二烯SOA生成途徑示意圖
然而,(顯微鏡蒲柘)廣州地球化學(xué)研究所何全甫博士和丁翔研究員針對珠江三角洲重污染時期的觀測卻顯示,異戊二烯SOA標志物組成呈現(xiàn)Low-NOx成因特征。綜合運用ISORROPIA-II和Kintecus模型的結(jié)果顯示,在珠江三角洲典型粒子酸性和氣溶膠含水量條件下,IEPOX酸催化開環(huán)反應(yīng)比例高達58%(圖2),顯著增加了HO2-channel生成SOA的貢獻。另一方面,珠江三角洲較高的環(huán)境溫度限制了HMML的生成,從而導(dǎo)致NO/NO2-channel生成SOA受限。這些結(jié)果表明即使在高污染條件下,異戊二烯SOA生成仍以HO2-channel為主。此外,我們還發(fā)現(xiàn)硫酸鹽會顯著促進異戊二烯SOA生成,因此控制二氧化硫排放不僅可降低硫酸鹽,還能減少異戊二烯SOA。這些發(fā)現(xiàn)豐富了學(xué)術(shù)界對重污染地區(qū)SOA生成機制的認識,為細粒子污染精細化管理提供了啟示。
圖2 珠江三角洲重污染條件下,IEPOX不同去除途徑貢獻